光催化技术利用太阳能驱动氧化还原反应以降解污染物,已成为一种极具前景的环境与能源危机解决方案。然而光生载流子的快速复合严重限制了传统半导体光催化剂的光催化性能,传统异质结由于晶格匹配度差和单向复合问题,通常存在电荷分离效率低和界面动力学迟缓的缺陷。
核能化学研究团队报道了一种新型的缺陷介导催化剂,把氧空位从“复合陷阱”重新定义为“额外的电子转移通路”,提出“缺陷介导的双通道电荷传输”方案,主通道S-scheme 内建电场驱动下实现界面定向分离;次通道的OVs 缺陷态作为“电子高架桥/viaduct”,提供并行的电子迁移路径,从而降低复合损失。
该研究通过金属有机框架(MOF)与共价有机框架(COF)之间的共价桥接结合真空诱导氧空位(Ovs)工程,构建了氧空位介导的S型异质结,突破了上述限制。这一新型结构不仅保留了组分材料的强氧化还原电势,还通过双通道电荷传输路径显著提升了载流子分离效率。飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)显示,氧空位诱导的陷阱态将载流子寿命延长至278皮秒,是母体材料的2.5倍。优化后的催化剂对多种重金属离子(Cu⁺、ReO4⁻、MoO42+、MnO4⁻、Cr2O7²⁻和UO22+)展现出卓越的去除效率,其中UO22+的去除速率分别达到原始MOF和COF的8.8倍和17.1倍。
本研究提出了一种普适性的“缺陷介导双通道传输”策略,为光驱动重金属污染控制提供了新范式;而真空热诱导氧空位的合成方法也可拓展至其他多孔异质结体系的设计中,这将推动环境修复技术的精准调控,为太阳能驱动的环境净化和能源转化提供了新思路。论文第一作者为钟雨茜同学,通讯作者为袁立永研究员。
论文信息:Yuqian Zhong, Xinpeng Wang, Weiqun Shi, Liyong Yuan*. Defect-Engineered MOF/COF S-Scheme Heterojunction With Dual-Channel Charge Transport for Ultraefficient Solar-Powered Heavy Metal Remediation. Adv. Sci. 2026, 13: e20433.
论文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.202520433