核工业废水的高效治理对保障核能安全健康发展具有重要意义。功能性金属有机框架(MOFs)材料具有比表面积大、孔径可调、结构多样以及可功能化修饰等特性,可作为理想的核素分离平台,但基于低成本、环境友好型生物质有机配体的MOFs核素分离材料仍待开发。
核能化学研究团队以生物来源鞣花酸分子作为配体,首次合成了一类鞣花酸基钍金属有机框架材料(Th-EA与Th-EA-MeOH)。铀酰分离实验表明,Th-EA通过π-π堆积作用构建稳定框架,并可在pH 5条件下通过离子交换作用实现铀酰离子的高效去除,最大吸附容量达到229.1 mg/g。同时,Th-EA具有良好的光催化活性。在可见光照射下,该生物质基MOFs材料可从水和氧气中大量生成过氧化氢(~170.2 μmol·g-1·h-1),从而将吸附的铀酰离子进一步转化为难溶的水铀矿,使铀去除率显著提升至96.2%,实现了“吸附-光催化固定”的高效协同。在模拟尾矿地下水环境中,Th-EA对铀的去除率仍能达到91.3%,显示出优异的实际应用潜力。进一步地,系统的实验表征与理论计算揭示了该材料对铀酰的离子交换吸附机制与光催化固定路径,阐明了材料中π-π堆积效应在促进载流子分离、提升光催化性能中的关键作用。
该工作探索了新型生物质基MOFs材料在核素分离领域的可行性,为开发更多低成本环境友好型功能材料提供重要启示。论文第一作者为毛韵涵同学和吴群燕副研究员,通讯作者为实验室梅雷研究员,中国地质大学(北京)戚洪彬教授和兰州大学黄志伟研究员。
论文信息:Yun-Han Mao,# Qun-Yan Wu,# Yu-Qian Zhong, Jian-Hui Lan, Hong-Bin Qi*, Wei Jin, Zhi-Wei Huang*, Kong-Qiu Hu, Wei-Qun Shi, Lei Mei*. Bioderived Ellagate-based Metal-Organic Framework Photocatalysts for Photoenhanced Uranium Sequestration. Adv. Funct. Mater. 2025, DOI: 10.1002/adfm.202525346. (The first two authors contribute equally to this work)