宋金磊同学关于吡啶功能化共价有机框架材料吸附碘及碘甲烷的工作被J. Environ. Chem. Eng接收,祝贺!
该工作构筑了两个富含吡啶氮活性位点的共价有机框架材料(PyN-COF-A和PyN-COF-B,统称为PyN-COFs)以实现对气态分子碘和有机碘的同时高效吸附去除。首先通过Suzuki偶联反应合成了两个富含吡啶氮的连接体(BTPA和TAPyrPyr),然后通过席夫碱反应合成目标COFs材料。系列表征和Material Studio软件拟合表明,PyN-COFs被成功制备且晶型良好。同时,PyN-COFs还展现出优异的热稳定性、酸碱稳定性和辐照稳定性,使其能够在核工业领域较苛刻条件下使用。动静态吸附实验表明,PyN-COF-B因其丰富的吡啶活性位点,可同时高效吸附分子碘和碘甲烷;PyN-COF-A优异的吸附动力学使得其在碘的动态吸附中表现更优。最后基于实验表征并结合DFT理论计算阐明了PyN-COFs对分子碘和碘甲烷的吸附机制:气态碘分子作为路易斯酸和材料中的活性氮位点发生路易斯酸碱作用,形成电荷转移复合物,最终以聚碘阴离子的形式吸附于材料的层间或者孔道内,而碘甲烷与吡啶氮发生N-甲基化作用而被材料吸附。
目前,大多数研究集中于COFs材料对分子碘的吸附研究,而忽略了对有机碘的适用性。本工作合成的PyN-COFs在分子碘和有机碘的吸附中均表现出优异的性能,是极具潜力的固体吸附剂,并有望在核领域废气处理中实现工业化应用。
文章信息:Jinlei Song, Xin Huang, Siyu Chen, Dongxiang Zhang, Jinying Li, Qunyan Wu, Xiyan Xu*, Weiqun Shi*, Liyong Yuan*. Bearing exceptionally high content pyridine-N into covalent organic frameworks to facilitate the adsorption of iodine and methyl iodide simultaneously. J. Environ. Chem. Eng. 2025, 117894.