|
|
|
张旭同学关于γ辐照诱导铀(IV)锗酸盐结构演化及机理研究的工作被Inorganic Chemistry接收，祝贺！
开发新型的高放废物固化材料对安全处理与处置乏燃料后处理产生的高放废物具有重要意义。与玻璃体相比，晶态材料具有良好的结晶有序度，使其具备更强的结构稳定性及更高的装载量，有望作为潜在的放射性核素宿主材料。因此，需要发展具有新型晶态核素固化体并开展其辐照稳定性研究。
在该工作中，研究团队利用熔盐法合成了两种新的铀(IV)锗酸盐化合物K2UGe3O9和K2UGe2O7，其组成分别包括[Ge3O9]三聚体和[Ge2O7]二聚体形式，并与U(IV)连接形成最终的三维晶格，其孔道被游离的K原子占据。研究团队进一步通过γ辐照评估合成的铀锗酸盐化合物作为核废物储存形式的潜力。PXRD、SXRD和Raman的表征结果表明，K2UGe3O9可在2MGy的高辐照剂量下经历单晶-单晶转变，转化为新相态K2UGe2O7，其结构中的[Ge3O9]转化为锗氧二聚体[Ge2O7]。 综合UV-vis和EPR分析结果可以推断，辐照诱导结构演变机制主要涉及锗酸盐单元的降解及[UO6]单元的调控重组，构建了伽马辐照诱导铀锗酸盐与结构缺陷有关的晶格转化机理模型。
该工作不仅丰富了四价铀锗酸盐化合物的化学结构数据库，还对该类材料的辐照稳定性提供了新见解，有助于推动该类新型核废物储存形式在放射性废物处理处置领域的应用。
文章信息：Xu Zhang, Liao Meng, Chengchang Yang, Tao Bo, Jiazhuang Chen, Yan Guo, JipanYu, Lin Wang, Kongqiu Hu, Weiqun Shi*, Meng Zhang*, Lei Mei*. Inorg. Chem. 2024, accepted.