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黄欣同学关于揭示Np(VI)与N, N-二乙基羟胺的还原机制的研究工作被Physical Chemistry Chemical Physics接收，祝贺！
乏燃料后处理是实现核燃料循环中的关键环节。乏燃料后处理中PUREX流程若要实现Np的分离，控制Np的价态是关键要素。无盐还原剂中N,N-二乙基羟胺（DEHA）能够实现快速还原Np(VI)为Np(V)的同时具有较好的抗亚硝酸和抗Tc(III)干扰能力。但是由于Np的放射性，限制了Np(VI)还原为Np(V)的实验机理的深入研究。本工作针对DEHA还原[NpVIO2(H2O)5]2+的反应对其进行机理研究。结果表明，DEHA还原[NpVIO2(H2O)5]2+的反应是热力学和动力学有利的过程。DEHA还原第一和第二个Np(VI)生成C2H5N(O)C2H4，都属于外层电子转移过程。C2H5N(O)C2H4通过水解产生单取代的C2H5NHOH(EHA)。EHA还原两个Np(VI)的路径可分为两条，生成C2H5NHO•中间体的路径热力学上更有利，且与实验结果一致。HO原子参与的还原过程属于氢转移，HN原子参与还原过程为外层电子转移。该工作对于理解羟胺衍生物还原Np(VI)的机理，也对设计新型还原Np(VI)的无盐还原剂提供了理论指导。
文章信息：Xin Huang, Xiaobo Li, Qunyan Wu,* Congzhi Wang, Jianhui Lan, Hongqing Wang, Weiqun Shi *. Uncovering the Reduction Mechanism of Np (VI) with N, N-diethyl hydroxylamine: a Scalar-relativistic DFT Investigation. Phys. Chem. Chem. Phys. 2024, accepted.