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周之恒同学和李小波同学关于铀酰MOF光催化还原CO2的工作被Inorganic Chemistry Frontiers接收，祝贺！
近几十年来，化石燃料的大规模消耗导致大气中二氧化碳浓度持续攀升，加剧了全球变暖和能源危机等环境问题。由于其清洁环保的特性，利用太阳光将二氧化碳光催化还原为高附加值产品被认为是应对这一全球挑战的最具前景的解决方案之一。然而，由于C=O键具有高解离能，CO2分子极其稳定。因此，如何合成高效、高选择性的光催化剂，以降低CO2分子活化过程中的热力学能垒，从而实现CO2的高效转化，成为亟待解决的关键问题之一。
铀酰配合物凭借其独特的光化学性质和多样的拓扑结构，成为合成新型光催化剂的理想材料。铀酰离子可通过LMCT（配体到金属的电荷转移）过程进行活化，形成U(V)中心和氧自由基，从而直接催化多种化合物的转化与合成。将铀酰离子引入金属-有机框架（MOF）材料中作为催化活性位点，可以使其催化作用更加精确可控。
本研究利用铀酰离子与Salen配体，通过溶剂热反应成功合成了两种新型铀基MOFs：IHEP-101和IHEP-102。IHEP-101是一种具有高孔隙率的三维（3D）框架结构，由相邻的二维（2D）蜂窝网络结构通过π-π相互作用堆叠而成。IHEP-102则呈现紧凑的三维（3D）结构，由相邻的一维（1D）链通过π-π相互作用堆叠形成。光催化CO2RR结果表明，IHEP-101的CO产率可达458 μmol·g-1·h-1。此外，通过原位红外光谱和理论计算清晰地阐明了IHEP-101光催化CO2RR的机理。
本研究揭示了UO22+阳离子作为光催化CO2还原反应活性位点的潜力，为设计和合成新型铀酰MOFs光催化材料提供了参考。
文章信息：Zhi-Heng Zhou,# Xiao-Bo Li,# Zhi-Wei Huang, Qun-Yan Wu, Jun-Xi Wang, Zhi-Hui Zhang, Ji-Pan Yu, Lei Mei, Fu-Qiu Ma, Kong-Qiu Hu*, Wei-Qun Shi*. Engineering Uranyl Sites into MOF for the Efficient and Highly Selective Photocatalytic CO2 Reduction. Inorg. Chem. Front. 2024, accepted. (The first two authors contributed equally to this work)