武延泽博士和薄涛博士关于U/Co双单原子掺杂MXene增强电催化析氢的工作被Small接收,祝贺!
将贫铀资源再利用转变为锕系功能材料,既是对贫铀资源的合理处置,也是开发新型能源材料的合理设计。由于5f区元素的价电子离域行为活跃,当与其他元素杂化时可展现出丰富的价态与配位模式,有利于调控基于能源转化反应的电子转移过程。
在课题组前期关于二维层状过渡金属碳化物(MXenes)的结构设计和吸附还原等研究基础上,提出了一种快速而简便的双单原子掺杂策略。此工作利用Mo2CTx MXene的吸附与锚定效应,将锕系U元素与过渡系Co元素固定在MXene阳离子层,从而构建了U和Co双单原子掺杂的MXene催化材料。将其应用于经典的电催化析氢反应,在固定贫铀元素的同时实现了资源综合利用。所制备的U-Co/MXene催化剂在-10 mA cm-2电流密度下展现出仅184 mV的过电位,并在170 h内表现出优异的稳定性。结合结构表征与DFT理论计算可知,U和Co双单原子通过形成U-O-Co网络调节了MXene的电子结构,从而优化了催化过程中H*吸附的热力学,促进催化中间态的电子转移。最后通过模拟核废水条件下制备该催化材料的探索与性能评估,印证了利用核废水吸附策略制备先进功能材料的可行性。
本工作提出的双单原子掺杂策略,不仅有助于贫铀资源的回收处置,还可以调节催化剂的电子结构,从而将贫铀资源转化为具有高附加值的先进功能材料。
此项目得到了国家杰出青年基金项目、国家自然科学基金青年基金、国家自然科学基金面上项目和中国博士后基金面上项目的资助支持。
文章信息:Yanze Wu#, Tao Bo#, Haowei Tu, Lin Wang*, Weiqun Shi*. U and Co Dual Single-Atom Doped MXene for Accelerating Electrocatalytic Hydrogen Evolution Activity. Small 2024, accepted. (The first two authors contributed equally to this work)