王琳博士和杨洋同学关于一维纤铁矿钛酸盐多级结构材料对水体中锕系离子的深度净化研究工作被Chemical Engineering Journal接收,祝贺!
从废水中高效去除放射性核素与重金属离子并使其可饮用,是环境水体处理领域的前沿研究方向之一,对于水资源的可持续利用意义重大。
近期实验室与美国Drexel大学的Michel W. Barsoum教授研究团队合作,使用TiB2作为绿色、廉价的前体材料,在温和条件下通过有机碱反应合成了百克量级由一维纤铁矿(1DL)纳米丝(NFs)组成的钛酸盐分级结构材料(THNs)。根据制备流程的不同,分别得到由四甲基铵阳离子(TMA+)和锂离子(Li+)插层的两种THNs材料,并将其命名为THN-T和THN-L。这些结构独特的THNs具有良好的离子交换特性,因此将其用于放射性废水中以铀为代表的锕系元素的高效清除。
研究表明,基于1DL结构的THNs对U(VI)具有相当高的吸附容量(pH 4.0~424 mg/g)、优异的选择性(选择性系数>50),以及在1分钟内将铀浓度降低3个数量级的超快净化能力(残留浓度低至1 ppb)。由于TMA+的层间相互作用较弱,THS-T在水溶液中重新解聚为1D NFs,它们与U(VI)的充分接触使得THS-T相较于THS-L(该材料在水中分级结构保持)表现出更快的吸附动力学、更高的吸附容量、更好的铀选择性,并且吸附性能不易受环境介质影响。实际应用性能评价表明,一公斤THNs可从超过25吨受污染的饮用水中选择性富集中低浓度的U(VI),经深度净化的水体中铀的残留浓度符合世界卫生组织推荐的饮用水标准。随后利用XAFS和XPS等光谱学手段对铀的微观净化机制进行了深入研究,发现在环境条件下铀酰离子主要与1DL钛酸盐上的Ti−O端基作用,形成结构稳定的双齿内层配位络合物;同时钛酸盐中还存在少量不饱和氧化态的钛,这使得少量U(VI)被还原固定,从而增强了吸附剂对锕系离子的选择性。
本研究为这种1DL离子交换钛酸盐纳米结构在环境修复和水净化领域中的大规模应用开辟了新的途径。
文章信息:Lin Wang#, Hussein O. Badr#, Yang Yang#, Jacob H. Cope, En-zhao Ma, Jia-feng Ouyang, Li-yong Yuan, Zi-jie Li, Zhi-rong Liu, Michel W. Barsoum*, Wei-qun Shi*. Unique hierarchical structures of one dimensional lepidocrocite titanate with cation-exchangeable sites for extraordinary selective actinide capture for water purification. Chem. Eng. J. accepted. (The first three authors contributed equally to this work)