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李小波同学关于碳酰肼还原Np(VI)离子的反应机理工作被Journal of Physical Chemistry A接收，祝贺！
乏燃料后处理是实现核能可持续发展的必要途径，国际上常用的PUREX(Plutonium Uranium Reduction Extraction)流程回收了约99.5%的铀和钚，少量的铀、钚、次锕系元素和长寿命裂变元素仍留在高放废液中。次锕系元素镎(Np)具有很强的放射毒性，其同位素237Np的半衰期长达2.144×106年，及其稳定。此外，237Np是制备238Pu的唯一原料，238Pu可用于制备核电池，价格相当昂贵，我国常常依赖于进口，所以在乏燃料后处理过程中分离出Np极其重要。PUREX流程使用的萃取剂磷酸三丁酯(TBP)能很好的萃取Np(VI)，基本上不萃取Np(V)。因此，使用还原剂将有机相中的Np(VI)还原为不被TBP萃取的Np(V)是实现Np单独分离的关键。许多无盐还原剂比如肼及其衍生物能够还原Np(VI)到Np(V)。最近，碳酰肼(CO(N2H3)2)作为另一类无盐试剂还原Np(VI)的研究备受关注，其能快速还原Np(VI)到Np(V)，但反应机理尚不清楚。我们在前期探讨肼及其衍生物还原Np(VI)的基础上(J. Phys. Chem. A 2020, 124, 3720; J. Phys. Chem. A 2021, 125, 6180; Radiochim. Acta 2022, 110, 471; Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24, 17782)，本工作进一步探究了碳酰肼还原Np(VI)到Np(V)的反应机理。研究结果表明，一个碳酰肼分子能够依次还原四个Np(VI)离子，整个反应的决速步是第四个Np(VI)的还原。研究机理表明第一和第三个Np(VI)的还原是外层电子转移过程，而第二和第四个Np(VI)的还原是氢转移过程。该工作有助于理解碳酰肼还原Np(VI)的微观机理，也对设计新型还原Np(VI)的无盐还原剂提供了理论指导。
文章信息：Xiao-Bo Li, Qun-Yan Wu*, Cong-Zhi Wang, Jian-Hui Lan, Meng Zhang*, Zhi-Fang Chai, and Wei-Qun Shi*.Insights into the Reduction Mechanisms of Np(VI) to Np(V) by Carbohydrazide J. Phys. Chem. A 2023, accepted.