在课题组前期关于二维层状过渡金属碳化物(MXenes)的刻蚀工艺和结构设计等研究基础上,提出了一种新颖而简便的原位还原策略。在前驱体Mo2Ga2C的刻蚀过程中,贵金属Ru被还原并原位锚定在Mo2CTx MXene上。该策略实现了具有低配位数的Ru团簇在二维MXene表面的高度分散,极大地提高了贵金属的原子利用效率,实现了HER在中性介质中的超高活性。所得到的Ru/Mo2CTx催化剂表现出可媲美商用Pt/C的过电位,仅需73 mV即可驱动中性介质下-10 mA cm-2的电流密度,超越了大多数先前报导的MXene基和Ru基催化剂。此外,与商用Pt/C相比,Ru/Mo2CTx催化剂还具有更加优异的稳定性。DFT计算表明,Ru的引入可以优化材料的热力学,增强中性条件下水分子的解离能力,并通过调节局部电子态密度来优化H*的吸附热力学。本工作为适用于中性介质电催化水分解的催化剂开发提供了一条新途径,在二维MXene基底上有效引入高度分散的贵金属,从而以更低的成本实现高效的催化活性和稳定性。
此项目得到了国家杰出青年基金项目、国家自然科学基金联合项目、国家自然科学基金面上项目的资助支持。
文章信息:Yanze Wu, Lin Wang, Tao Bo, Zhifang Chai, John K. Gibson and Weiqun Shi*. Boosting Hydrogen Evolution in Neutral Medium by Accelerating Water Dissociation with Ru Clusters Loaded on Mo2CTx MXene. Adv. Funct. Mater. 2023, accepted.