邓浩博士的工作被Wiley旗下杂志Advanced Sustainable Systems接收,祝贺!
高锝酸根(99TcO4-)是99Tc在水溶液中存在的最主要形式,因其自身带负电荷,难以被环境中的矿物及沉积物等吸附,易迁移,构成了潜在的生态环境威胁。当水溶液中TcO4-被还原为低溶解性的TcO2·nH2O时,可通过过滤等手段将其分离去除,因此还原分离有望成为废水中Tc的有效处理途径。模拟太阳光下商品化的P25 (TiO2) 光催化体系在还原/去除Re(VII)/Tc(VII)方面表现出了良好的性能,但其效率仍然较低。TiO2光催化剂一般由非晶和锐钛矿两相组成,其光催化活性与锐钛矿含量成正相关,即光催化活性随锐钛矿质量分数增加而增加,因此通过煅烧改善结晶度可有效提高其光催化活性。本文在前期工作基础上报道了利用无定形TiO2进行简单热处理制备低结晶TiO2作为光催化剂。研究表明,当煅烧温度为300 oC时,所得到的低结晶TiO2(T-300)在空气气氛中光催化还原Re(VII) [5 mg∙L-1]的效率最高为98.1%,对应的反应速率为0.632 min-1,这些数据均优于商品化P25(96.9%,0.570 min-1)。XAFS、XRD、STEM及Raman等测试结果表明T-300属于低结晶度TiO2,其为无定形相和锐钛矿相的混合相。运用光电化学等分析,证明了该异相结构凭借自身的导带电势差异,因而具有优异的光生电荷转移能力,从而有利于其高效光催化还原Tc(VII)/Re(VII)。本研究改变了对TiO2基光催化剂的传统认知,同时也为光催化环境修复和太阳能-化学能转化等领域提供了一种高效的钛氧化物基光催化材料。
此项目得到了国家杰出青年基金项目、国家自然科学基金联合项目、面上项目、青年项目、中国科学院青年创新促进会基金项目的资助支持。
文章信息:Hao Deng, Liyong Yuan*, Zijie Li, Degao Wang, Xucong Wang, Pengliang Liang, Lin Wang, Yichuan Liu, Yajun Fu, Zhiyuan Chang, Zhifang Chai, John K. Gibson, and Weiqun Shi*. A Hybrid Amorphous/Crystalline TiO2 Material with Enhanced Photocatalytic Performance. Adv. Sustainable Syst. 2022, accepted.