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日前，钟宇科同学和刘雅兰博士关于锕系铝合金分离新方法的研究工作被Nature Communications接收，热烈祝贺！
干法后处理技术在处理高燃耗的乏燃料时具有突出的优势，被视为快堆核燃料循环的必备后处理技术，而高温熔盐电解是目前最主要的干法后处理技术。在经典的熔盐电精炼处理乏燃料的流程中，锕系（An）与镧系（Ln）元素的分离仍是亟待解决的关键问题之一。实验室前期发展了基于固态活性Al阴极的镧锕系元素熔盐电解分离流程，大大提高了An与Ln的分离效率。然而，基于固态Al阴极的An-Ln分离，其阴极产物通常为固态Al-An合金，不能直接复用于燃料制造，而需要实现Al与An的进一步分离，这一过程非常复杂，是制约固态Al阴极实际应用的一个“卡脖子”环节。
针对这一挑战，本实验室筛选出了NaAlCl4低温熔盐作为电解质，开发了一种改进的电解精炼工艺-“原位阳极沉淀”技术。在NaAlCl4熔盐中， 以Al-An合金作为阳极，以Al作为阴极进行电解。通电后Al-An合金会在阳极氧化，锕系金属被氧化后与熔盐中的Cl-离子作用形成不溶解的AnClx盐且原位在阳极沉淀，而Al被氧化后形成Al3+离子向阴极扩散，并在阴极重新被还原为Al金属。
与传统的电精炼过程不同，这一分离过程结合了电化学氧化与沉淀技术，不再依赖目标元素的沉积电位差异，而是基于其在NaAlCl4熔盐中的溶解度，是一种全新的电化学分离方法。实验表明该技术可以成功用于Al-U合金的分离，U以UCl3的形式在阳极被回收，回收率接近95%。而铝以铝单质的形式在阴极被回收，回收率大于99%。此外，通过实验发现该技术还可以扩展到镧系等其他铝合金的分离。这些合金分离后目标元素在电解质中通常都以低价金属氯化物的形式沉淀。进一步还发现，该技术在分离镧系或锕系铝合金时具有快速的电化学动力学，良好的选择性和较高的回收率。
研究团队开发的这一阳极原位沉淀技术，简单、实用、新颖、普适性好，对干法后处理An-Ln分离具有重要意义，同时对于其他铝合金的纯化处理也具有借鉴意义。
此项目得到了国家杰出青年基金项目、国家自然科学基金重大项目的资助支持。
文章信息：Yu-Ke Zhong, Ya-Lan Liu*, Kui Liu, Lin Wang, Lei Mei, John K. Gibson, Jia-Zhuang Chen, Shi-Lin Jiang, Yi-Chuan Liu, Li-Yong Yuan, Zhi-Fang Chai, Wei-Qun Shi*. In-situ Anodic Precipitation Process for Highly Efficient Separation of Aluminum Alloys. Nat. Commun. 2021, accepted.