日前,课题组与北京大学翟茂林教授课题组合作,关于共价有机框架材料(COFs)高效柱分离高锝酸根的工作被Cell Press旗下的Chem杂志接受,热烈祝贺!
本工作首次报道了功能性COFs材料用于动态柱分离放射性核素高锝酸根。COFs材料属于粉体材料,从实际应用的角度出发,如果将COFs用于实际核素分离,需要考虑膜分离或者柱分离。常规COFs材料因为受到纳米级尺寸及机械强度等因素的限制,用作柱分离填料时会造成分离柱柱压的升高,进而影响柱分离的稳定性。同时,用做柱分离的COFs材料还需考虑对目标核素的高选择性及易于洗脱等因素。正是由于以上诸多限制,至今鲜见COFs材料用于柱分离的报道。在本工作中,研究人员将COFs制备与伽玛电离辐射接枝相结合成功制备了一种咪唑阳离子修饰的功能COFs材料。该材料对99TcO4-及其模拟物ReO4−具有快速的分离动力学、良好的吸附能力和优异的选择性。通过控制伽玛辐照剂量,实现了COFs孔道中咪唑阳离子含量的可控调节,从而实现了材料对Tc/Re吸附量的精准调控,其中对ReO4−的最大吸附容量达到952 mg/g。更重要的是,所制备COFs材料具有超稳定的多孔纳米纤维状结构,伽玛辐照接枝策略在保证高接枝率的同时也保证了COFs材料本身良好的机械性能,这些都为其作为分离柱理想填料提供了先决条件。动态柱分离实验结果表明,即使经过4个吸附−解吸循环,分离柱对ReO4−的去除率依然高达99.98%,显示出了良好的潜在应用前景。本工作展现了COFs材料在乏燃料后处理和核环境修复中的巨大潜力,也为其相关产业化应用提供了重要理论和实验依据。
此项目得到了国家杰出青年基金项目、国家自然科学基金面上项目的资助支持。
文章信息:Yue Wang, Mingshu Xie, Jianhui Lan, Liyong Yuan*, Jipan Yu, Jiuqiang Li, Jing Peng, Zhifang Chai, John K. Gibson, Maolin Zhai* and Weiqun Shi*. Radiation controllable synthesis of robust covalent organic framework conjugates for efficient dynamic column extraction of 99TcO4−. Chem. 2020, accepted.