王琳博士与宋环同学的工作被Environmental Science & Technology接收,祝贺!
对于环境中以高氧化态形式存在的放射性污染物(如U(VI),Tc(VII)等),可以通过还原固定的策略将它们转化为不溶的低价种态,从而有效降低这些放射性元素在环境中的迁移能力。实验室的前期工作已证实Ti2CTx型MXene可以高效还原固定阳离子型核素种态,而对于阴离子型的氧化性物种(如UO2(CO3)34−,TcO4−及其模拟物ReO4−),由于MXene的表面电荷与之相斥,还原去除效果并不理想。为克服这一挑战,团队研究人员通过剥层技术将多层Ti2CTx转化为Ti2CTx纳米片,有效增加了还原活性位点;同时加入阳离子型聚电解质(PDDA)对MXene表面进行修饰,制备出具有正表面电荷的三维网状结构复合材料TCNS-P,用于对Re(VII)(Tc(VII)模拟物)的选择性去除。XAFS机理分析表明TCNS-P对Re(VII)的还原活性呈现出显著的pH依赖性,即随着pH的增加铼原子的配位环境逐渐由六配位(八面体结构)的Re(IV)转变为四配位(四面体结构)的Re(VII)。鉴于Tc(VII)/Tc(IV)比Re(VII)/Re(IV)电对具有更高的氧化还原电势,在相同溶液条件下Tc(VII)更易被还原,因此本工作为未来开展MXene基材料还原固定Tc(VII)的研究提供了重要实验参考。
文章信息:Lin Wang, Huan Song, Liyong Yuan, Zijie Li, Peng Zhang, John K. Gibson, Lirong Zheng, Hongqing Wang, Zhifang Chai, Weiqun Shi*, Effective Removal of Anionic Re(VII) by Surface-Modified Ti2CTx MXene Nanocomposites: Implications for Tc(VII) Sequestration, Environ. Sci. & Technol. 2019, accepted. (Thefirst two authors contributed equally to this work)