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锕系元素是核电生产中的关键元素，存在于核燃料循环的各个环节。为了掌握核燃料的材料性能，开发新型核燃料，有必要深入研究铀、钍、钚等锕系元素的氧化物、氮化物固体材料，掌握其电子结构、光谱特征、导热性能、磁性、高温相变过程等基本物化性质，模拟极端条件下材料的自缺陷形成机制，考察裂变元素在晶格内的扩散行为及对材料力学性能的影响。在表面防护方面，迫切需要深入地了解核燃料在环境中的表面腐蚀机理，分析环境中小分子与材料表面的界面氧化还原过程。由于5f电子的独特成键性质，分子化合物中锕系多重键的本质和性质也是近年来国际上的研究热点之一，相关研究将有助于锕系化学键理论的发展和完善。为了充分利用乏燃料中锕系元素资源，溶剂萃取法在当前的后处理流程中占主导地位。为了实现锕系元素的选择性萃取、次锕系元素与镧系元素的高效分离，迫切需要改进和开发新型萃取分离配体，而对固相萃取材料的开发当前也备受关注。由于锕系元素的化学毒性和辐射危害较大，开展实验研究受到诸多实际条件限制，且费用昂贵，计算化学现已成为研究锕系元素体系的有效补偿手段。通过理论计算能够辅助解释复杂实验现象，在从分子水平上理解锕系元素体系的结构和性质，有效避免实验的盲目性，降低实验成本。锕系元素位于元素周期表第七周期，与过渡金属元素和镧系元素相比，其原子具有未充满的5f和6d电子，同时，相对论效应（包括标量相对论效应、旋轨耦合效应）和强电子相关效应对其价电子运动具有不可忽略的影响，导致它们的原子和化合物的电子结构十分复杂。因此，锕系元素计算化学对理论方法和计算条件要求相对较高。近年来，高性能并行集群计算机的出现以及计算化学理论方法的发展为锕系计算化学的发展提供了契机。
在锕系分子化合物的理论研究方面，本课题组近年来系统地研究了一系列新型低价态锕系化合物、含锕系-主族元素多重键以及锕系-锕系金属多重键的金属有机化合物，分析了这些化合物的电子结构和成键特征，揭示锕系5f/6d电子对化合物几何结构和光谱性质的影响。(Wu QY, et al. Dalton Trans. 2016, 45, 3102, J. Phys. Chem. A 2015, 119, 922, Inorg. Chem. 2014, 53, 9607; Wang CZ, et al. Dalton Trans. 2015, 44, 17045)。在核燃料相关的理论研究方面，本课题组系统地研究了核燃料的基态电子结构、缺陷形成机理、裂变元素扩散行为，异质缺陷与缺陷位点的结合机理等，相关研究结果有助于掌握核燃料的基本物性。(Lan JH et al. J. Appl. Phys. 2013, 114, 223516, J. Appl. Phys. 2013,113, 183514; Zhang YJ et al. J. Appl. Phys. 2017, 122, 11509, Sci. Chin. Chem.2017, 47, 92)。此外，本课题组还开展了UO2、ThO2、UN等材料表面的水吸附行为研究，阐释了水分子的表面结合和解离过程，预测了水覆盖度即湿度、压力和温度等对吸附构象和结合能的潜在影响。 (Bo T. et al. J. Nucl. Mater. 2017, 492, 244; Phys. Chem. Chem.Phys. 2016, 18, 13255; Surf. Sci. 2016, 644, 153; J. Phys. Chem. C 2014, 118,21935)。在锕系元素的固相吸附方面，先后模拟研究了锕系离子与方解石、MXene、GO等材料的吸附机理，从理论上预测了吸附能、吸附构型、平衡离子对吸附行为的影响等。(Lan JH et al. Sci. Bull. 2017, 62, 1064; Zhang YJ et al. J. Hazard.Mater. 2016, 308, 402; Wu QY, et al. J.Phys. Chem. A 2014, 118, 10273, J. Phys. Chem. A 2014, 118, 2149)。
计算机辅助的分子设计是当前开发新型高效锕系萃取分离配体的有效手段。本课题组近年来在溶液萃取化学方面开展了大量的理论研究工作，相继研究了BTBPs、BTPhens、CMPO、TODGA、HDEHP、TPEN等萃取剂对锕系元素的萃取行为，从分子水平上解释其萃取分离机理，结合课题组的实验研究工作还设计合成了有望应用于高放废液中组分离锕系元素的Et-Tol-DAPhen配体。(Huang PW, et al. Phys. Chem. Chem. Phys. 2018, 20, 1030; Wu QY, etal. Phys. Chem. Chem. Phys. 2017, 19, 26969; Lan JH, et al. J. Phys. Chem. A.2015, 119, 9178, Coord. Chem. Rev. 2012, 256, 1406, Inorg. Chem. 2011, 50, 9230;Wu H, Dalton Trans. 2016, 45, 8107, Dalton Trans. 2015, 44, 16737; Luo J, Sci.Chin. Chem. 2016, 59, 324（封面文章）, Dalton Trans. 2015, 44, 3227; Xiao CL, et al. Inorg. Chem. 2014,53, 10846, Sci. Chin. Chem. 2014, 57, 1439（封面文章）; Wang CZ,et al. Inorg. Chem. 2014, 53, 9466, Dalton Trans. 2014, 43, 8713, Inorg. Chem. 2013,52, 10904, Inorg. Chem. 2013, 52, 196)
值得一提的是，课题组在软件开发方面也取得了较大进展，并于近期发布了lammpspr软件的v1.0版本。lammpspr是一个接口程序，可将Material Studio、Mercury、VMD等软件产生的各种原子、成键信息转换成lammps软件可识别的输入文件。由于缺乏界面程序，作为主流分子动力学软件之一的lammps长期以来都存在入门学习难的问题，要求用户具备一定的编程能力，而lammpspr的发布可有效降低该软件的学习门槛，对初学者有很大的帮助。目前该软件可从课题组主页上免费下载。